电动汽车产业的兴起对锂离子电池的能量密度和循环寿命等性能提出了更高的要求。开发具有更高容量和更长循环寿命的负极材料是实现锂离子电池性能突破的关键。硅基负极具有较高比容量（3579 mAh/g），较低工作电位（0.2–0.4 V）与较低生产成本等优点，被认为是下一代负极材料。然而硅基负极在电化学循环中界面不稳定并发生持续的动态演变，限制了它的实际应用。而目前已有的研究报道主要以使用纳米硅为主的扣式电池体系为研究对象，与实际使用的电池工况存在较大差距，导致无法了解硅负极在真实应用中的电化学行为和失效机制。
近期，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心王雪锋特聘研究员和王兆翔研究员（共同通讯作者）等人结合利用冷冻透射电子显微镜（cryo-TEM）、冷冻离子束抛光-扫描电子显微镜（CP-SEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）等多尺度成像与谱学表征方法，研究了硅负极在软包电池中的失效机制和界面演变行为，揭示界面-颗粒-电极与电化学性能之间的构效联系，据此提出了构筑稳定界面和硅负极电化学性能提升新策略。
结果显示，经过多周循环过程后，在硅负极表面形成富含烷基酯锂、锂硅酸盐和氟化锂的界面层，它随着循环进行持续地生长，在300周后厚度为2.5 μm。这种持续生长的根本原因在于界面膜的多孔性，允许电解液不断渗透并腐蚀硅颗粒。据此，提出理想的硅界面应该富含无机成分且具有有机交联网络，具有化学稳定性与力学稳定性，并通过在电解液中添加一定量的硫引发剂验证了上述改进策略。这些发现有助于深入了解硅基负极在实际工况下的界面演变过程和容量衰减机制，提出更准确的改善策略来推动硅基负极的实际应用。
图 （a）硅负极界面演变规律；（b）硅颗粒的冷冻CP-SEM截面图；（c）硅颗粒表面腐蚀层的冷冻TEM图及其表面成分分布图（d）。
相关成果以“Interfacial degradation of silicon anodes in pouch cells”为题发表在Energy & Environmental Science上。上述研究工作受到了中国科学院、国家重点研发计划、国家自然科学基金委和北京市自然科学基金的资助。
编辑：Decoherence
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